Pour ajouter une ligne dans le combo, il faut utiliser la méthode Add sur Items :
nomDucombo.Items.Add(valeur)
Pour ajouter les 26 lettres de l'alphabet dans le combo, il est préférable :
Cela permet d'obtenir le code ascii de la nouvelle lettre. Il suffit ensuite de reconvertir le code ascii en lettre.
(char)('A' + 2) = 'C'